神祕的UFO與科學品酒師的登場
小智、艾莉絲與天桐在前往雷文市的旅途中，深夜目擊到一個發出強光並快速飛行的神祕物體（UFO）。對超常現象充滿好奇的天桐隨即切換為「科學品酒師」模式，主張所有超自然現象都有其科學解釋。為了揭開真相，三人來到著名的UFO目擊熱點「28區」，並在當地的咖啡館聽聞了關於性格孤僻的UFO研究家——伊守博士的傳聞，據說他那裡曾發生過讓人產生幻覺的怪事。
造訪伊守博士研究所與預知影像
在前往研究所的路上，眾人經歷了一段不可思議的體驗：他們同時看到小智從搖晃的吊橋墜落的影像，然而現實中吊橋並未斷裂，這讓天桐懷疑是某種寶可夢發送了預知影像。抵達研究所後，他們見到了伊守博士，博士正致力於研究「暗物質遮蔽理論」以製造真正的UFO。隨後，研究所發生爆炸危機，但眾人事先收到了爆炸的影像提醒而成功應對。此時，一隻神祕的寶可夢「小灰怪」現身，原來那些預知影像正是它為了守護博士而發出的心靈感應。
伊守博士與小灰怪的羈絆
伊守博士向小智一行人解釋，他在半年前救了受傷的小灰怪，並發現小灰怪擁有的念力與能量傳送能力可能與他研究的動力源有關。雖然鎮民對博士的實驗感到不安，但事實上小灰怪一直用它的能力暗中保護著博士。博士夢想著有一天能製造出真正的UFO，將小灰怪送回屬於它的宇宙，兩人在長期的相處中建立起了超越物種的情誼。
火箭團的陰謀與高空營救
就在此時，假扮成宇宙局工作人員的火箭團武藏、小次郎與喵喵突然現身。他們利用專門開發用來捕捉並無效化寶可夢能力的電磁網路裝置，成功抓走了小灰怪。為了救回夥伴，小智一行人搭乘博士研發的圓盤飛行器試作機展開追擊。在一場激烈的空中戰鬥中，小智的波波鴿、艾莉絲的牙牙以及天桐的花椰猴通力合作，最後由皮卡丘使出電球擊破裝置，成功救出小灰怪。雖然試作機在過程中損壞墜落，但小灰怪及時用念力保護了大家安全降落。
夢想與溫馨的結局
戰鬥結束後，博士表示會重新修復圓盤。雖然他曾考慮送小灰怪回宇宙，但透過小灰怪傳達的溫馨影像，大家發現小灰怪其實更想留在溫暖的研究所與博士一同生活。最終，小智一行人告別了博士與小灰怪，繼續朝著雷文市前進，而就在他們離開時，夜空中再次閃過一道神祕的飛行光芒，為這段奇遇留下了神祕且美好的餘韻。